物理研究所在单块非线性晶体高次谐波的发生钻探中取得突破

最近,上海交通大学激光研究小组采用中国科学院上海硅酸盐研究所非线性光学晶体材料研究小组制备的Sm:YCOB晶体,开展了新概念激光技术原理性验证实验,实现了70%的泵浦光耗损和47%的信号光的内转换效率,大幅度超越了当前已报道的啁啾脉冲OPA(Optical
parametric amplification, OPA,
光参量放大)的国际最好结果,达到了传统高效率二倍频和三倍频的技术水平,相关结果发表在Optica
2015, 2 , 1006-1009上。

上世纪90年代初随着克尔透镜锁模钛宝石激光器的发明,飞秒激光技术得到了迅速发展,并被广泛应用于强场物理、超快现象、微纳加工、生物医学、宽带通信等领域。目前KLM钛宝石激光振荡器作为最成熟的飞秒激光光源,可以直接产生接近单个光学周期的极短脉冲,但由于其中心波长在近红外区域,调谐范围有限,因此限制了在更宽波段范围内可开展的超快光谱研究应用。相比之下,同步泵浦飞秒光学参量振荡器由于能够提宽调谐的飞秒激光脉冲,因此倍受人们的青睐,从KLM钛宝石激光出现迄今20多年的时间里,一直是超快激光研究的热点内容之一。但是,与钛宝石激光相比,飞秒OPO由于受限于泵浦激光的功率及所用非线性晶体的破坏阈值,输出功率往往很低,如常规采用准相位匹配晶体(如PPLN、PPKTP、PPSLT)的飞秒OPO的输出功率一般仅100mW左右,大大制约了可开展的实际应用,并且由于准相位匹配晶体较厚的厚度,不仅使得脉冲经历较大的色散,而且导致信号光与泵浦光之间存在非常大的群速度失配。近年来随着高功率全固态飞秒激光的出现与发展,采用具有高破坏阈值的KTP、BBO、LBO等晶体作为参量增益晶体,为高功率飞秒OPO的发展提供了可能。此外由于这类块材料晶体可以做得很薄,具有较小的色散及群速失配,因此也可以得到较短的脉冲。但伴随的新问题是参量效率低、振荡阈值高。

自激光产生以来,人们已经利用非线性光学晶体材料中的各种非线性光学效应(倍频、和频、差频等)成功地将激光的窗口扩大到深紫外、可见、红外、太赫兹等范围,并实现了宽带相干光源和超快脉冲激光。中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家实验室光物理实验室研究员李志远课题组,近年致力于利用准相位匹配技术(quasi-phase
matching, QPM)
实现高效率非线性转换的研究,利用铌酸锂超晶格非线性晶体实现了多方向二次谐波的产生【Appl.
Phys. Lett
. 105, 151106 以及宽带二次谐波和三次谐波的同时产生【Light:
Science & Application
s 3, e189 。

激光峰值功率由脉冲带宽和效率确定,因此,完美型的强激光放大器以超宽带和高效率为特征标志。迄今为止,强激光的啁啾脉冲放大(Chirped-pulse
amplification,
CPA)主要依赖于两类宽带激光放大器,包括以钛宝石为代表的能级型增益介质和光参量放大OPA,它们分别具有皮实高效和超大带宽的特征,但无法同时集两个优点于一身。为挑战超短超强激光“超越拍瓦”极限,上海交通大学教授钱列加带领的激光研究小组近期提出了啁啾脉冲的“准参量放大(Quasi-parametric
amplification,QPA)”新概念技术。QPA可被看作是OPA的一种变形和升华(唯一的改变在于将OPA晶体替换成QPA专用晶体),它同时具备能级放大器的高效率和OPA的超宽带特征,将为啁啾脉冲提供理想的放大环境。新提出的QPA放大方案可阻断严重影响转换效率的参量逆过程,完全消除信号光能量的非线性倒流问题。这是一种与能级放大器高度相似的准参量过程,具有多方面诱人的突出优点:同时具备超大带宽和接近理论极限的高效率;不发生倒流逆过程,并对泵浦激光以及位相失配不敏感。

针对飞秒OPO的学术意义及广泛应用,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家实验室研究员魏志义领导的L07组早在多年前就开始了该项工作的研究,并于2007年采用自行设计搭建的飞秒钛宝石激光振荡器作泵浦,首次在国内实现了飞秒OPO输出。此后随着研究工作的深入,该研究组与西安电子科技大学合作相继又实现了双波长飞秒OPO、腔内倍频飞秒OPO、全固态1um波段飞秒激光泵浦的OPO及腔内倍频等结果。最近他们采用近年来出现的新型非线性晶体硼酸铋作为参量增益晶体,进一步实现了515nm绿光泵浦的飞秒OPO输出。相比BBO晶体,该晶体具有更大的允许角、更宽的角度调谐范围以及更小的空间走离角,在可见光-近红外波段其有效非线性系数为3.2
pm/V,分别是BBO的1.6倍和LBO的4倍,而且不存在两种Ι类相位匹配条件,因此理论上更适合用于高功率绿光泵浦的飞秒OPO。实验中他们采用1
mm长的BIBO晶体,在平均功率3.4
W的飞秒515nm激光泵浦下,通过角度调谐方式,获得了波长覆盖688-1057
nm范围的信号光及1150-1900
nm范围的闲频光输出。其中信号光的最高平均功率达1.09
W,并且在整个调谐范围内的功率都大于450
mW,对应的总光光转换效率超过了40%。在此基础上利用SF6棱镜对腔外压缩技术,分别获得了最短脉冲为71
fs和90
fs的信号光和闲频光。与已有利用LBO及BBO晶体的OPO结果相比,证明BIBO作为一种新晶体,用于飞秒OPO不仅可以实现更高的光转换效率,而且能够产生波长范围更宽的飞秒激光脉冲。

然而,要在单块非线性晶体中实现更高次谐波的产生却是一个难以攻克的关卡,这是由于在高次谐波实现的过程中涉及的非线性上转换过程很多,而单块晶体所能提供的倒格矢很难同时对这些过程中的相位失配进行补偿。在世界范围内,为了实现高转换效率的高次谐波产生,只能利用多块非线性晶体级联使用,同时需要精细地控制每块晶体的相位匹配条件,以获得尽可能高的转换效率。自非线性光学诞生50年以来,还没有在单块晶体中获得高效的高次谐波产生。最近,该研究组利用原创性的科学思路和技术方案,在这一重要的科学难题上获得了突破性的研究进展。该组的博士研究生陈宝琴、张超、胡晨阳和副研究员刘荣鹃等在李志远的指导下,利用啁啾结构非线性光子晶体具有宽带倒格矢分布的特点,首次实现宽带超连续高次谐波的产生,在单块晶体中实现了二到八次谐波的同时产生。

为验证QPA新概念,必须首先寻找或设计出能够满足QPA要求的非线性光学晶体材料,即能够吸收闲频光而不影响泵浦光和信号光透过的晶体。前期,上海硅酸盐所非线性光学晶体材料研究小组与上海交通大学激光研究小组紧密合作,摒弃了传统的BBO和LBO等非线性光学晶体,基于基底非线性性能、结构相容、掺杂能级、偏析等多因素设计和实验,最终设计确定了适合于532nm、800nm高透且1572nm吸收可调的目标体系。基底选用具有优良非线性光学性能且结构相容性较大的YCOB晶体,为QPA量身定制了掺杂稀土离子的Sm:YCOB晶体,可兼容最佳的超宽带位相匹配条件。这一设计思路具有较大普适性,适用于不同匹配波长QPA的晶体材料设计问题。相关结果发表在CrystEngComm.
2013,15, 6244-6248上。

相关结果发表在新出版的Optics Letters(Vol.41, Issue 21, pp. 4851-4854
上,论文第一作者为魏志义指导的联合培养博士生田文龙,物理所的王兆华及西安电子科技大学的朱江峰也作为主要人员参与了具体研究。该工作得到了中科院先导科技专项、科技部国家重大科学仪器设备开发专项和国家自然科学基金项目的资助。

课题组在沿光传播的方向,将负畴的宽度选为固定值,通过改变正畴的宽度来改变极化的周期,实现了啁啾结构的周期性极化铌酸锂晶体,并利用高压脉冲极化技术制备了1.6
cm长的实验样品。通过对啁啾结构中畴分布的位置函数进行傅里叶变换得到结构的倒格矢分布情况,如图2所示。理论分析表明,该具有啁啾结构的晶体具有多个宽带的倒格矢带分布,不仅能对高次谐波产生过程中各非线性过程的相位失配进行补偿,还能使入射中红外飞秒脉冲泵浦激光的各波长成分都能参与到高次谐波产生的非线性过程当中,从而充分利用激光线宽内的各成分能量,显著提高非线性相互作用的强度,产生高亮度的高次谐波,如图2所示。

论文链接:1 2

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课题组用中红外飞秒脉冲激光器进行实验,当中红外的飞秒激光(脉冲宽度115
fs, 平均功率20 mW, 带宽3400-3800 nm, 重复频率1 kHz, 峰值功率0.17
GW)进入啁啾结构的样品后,在输出端看到了一个非常亮的白光光斑,用光栅对输出光进行分光得到了0阶和-1阶的衍射光斑,充分反映了从啁啾结构样品输出的光具有超连续宽带的可见光分布。经仔细的分析和计算,得到晶体内部的转换效率约为18%(可见光波段400-800nm),远高于用强激光轰击原子气体和等离子体获得高次谐波的转换效率。其中,各阶谐波的转换效率分别为:四次谐波(850-950nm)~0.7%,
五次谐波(660-850nm)~4.5%,六次谐波(560-660nm)~7.2%,七次谐波(485-560nm)~5.1%,八次谐波(350-485nm)~1.2%。实验结果表明,经过特殊的设计,高阶谐波的转换效率可远高于低阶谐波。

图片 1

图片 2

啁啾结构非线性超晶格样品的设计及其成功有多方面的要素。1.
非线性过程利用了铌酸锂晶体最大的非线性系数d33;2.
样品提供了一系列的倒格矢带,基本满足级联过程产生多阶高次谐波的要求;3.
倒格矢带有足够的带宽,可覆盖泵浦飞秒激光的带宽,从而最大限度地利用基频光所有频谱成分的能量;4.
泵浦光为飞秒脉冲激光,有高的峰值功率水平,可显著提升非线性相互作用强度;5.
样品为一维的非线性超晶格,各准相位匹配过程均为共线发生。共线的非线性过程有效精简了光路调整的复杂度,并且避免了走离效应等缺陷,增加了非线性作用长度,进一步增加了高次谐波的转换效率;6.
所有的非线性过程都在单块晶体内部发生,避免了使用多块级联晶体带来的晶体界面耦合损耗的问题。正是具备了如此之多的优点,才使得在单块非线性晶体中实现高效宽带的高次谐波产生,从而在非线性光学的核心战略问题上获得突破性进展成为可能。